近日,物理化学教研室胡迪博士在材料科学领域国际顶级期刊Advanced Functional Materials(《先进功能材料》)上发表光驱动甲烷(CH4)高值转化领域综述论文,论文题为 “Mechanistic Control of C-H Bond Activation and C-C Coupling in Light-Driven Methane Conversion to C2+ Products over Multifunctional Photocatalysts” (多功能光催化剂光驱动甲烷转化为C2+产物过程中C-H键活化与C-C偶联的机制调控)。胡迪博士为论文第一作者,德国波鸿鲁尔大学蒋雨恒博士为共同第一作者,中国科学院院士、国家纳米科学中心唐智勇研究员和法国里尔大学Andrei Y. Khodakov教授为共同通讯作者,湖北师范大学为论文第一通讯单位。Advanced Functional Materials是材料科学领域国际知名学术期刊,为中科院一区Top期刊,最新影响因子为19.9。

该工作聚焦于多功能光催化剂驱动CH4转化制备多碳高值化学品过程中C-H键活化与C-C偶联的机制调控,系统总结了多功能光催化剂的设计策略、反应机制及最新研究进展,并对该领域未来的发展方向进行了展望。
CH4是地球上储量最丰富的烃类资源之一,是利用太阳能制备高附加值化学品的理想原料。然而,实现CH4向C2+产物的高效、高选择性转化仍面临巨大挑战。其核心难点在于开发先进的光催化材料,实现热力学稳定C-H键的可控活化,并在氧化与非氧化条件下调控复杂竞争反应网络,促进选择性C-C偶联。
图文摘要
该综述基于统一的机制框架,系统总结了光催化CH4升级转化为C2+产物所面临的关键科学问题,涵盖C-H键活化、中间体生成与演化、C-C偶联,以及与之竞争的过度氧化和积碳等反应路径。同时,文章结合材料设计与反应工程的发展,深入分析了上述关键过程之间的内在联系。此外,文章强调了多功能材料及杂化体系的重要作用,这类体系通过协同耦合光能、热能和电能输入,有望突破传统CH4光催化过程中存在的动力学和能量利用限制。

两种主要光驱动CH4转化路径中部分竞争反应网络的示意图
文章最后指出,未来CH4高选择性、可持续转化的发展需要建立多学科交叉的研究体系,涵盖材料合成、半导体物理与化学、表面科学、催化、反应工程、先进表征及反应机理研究等多个领域,从而推动CH4向高价值C2+产物的高效定向转化。
该工作得到了湖北省教育厅科研计划项目(Q20232511)、污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室开放基金(PA230211)、湖北师范大学人才引进项目(HS2023RC066)、以及法国国家研究署(ANR projects SolarMethaCell, ANR-22-CE05-0019 和 PulseCoMeth, ANR-22-CE50-0018)、中国博士后创新人才支持计划(BX20240472)、中国科学院战略性先导科技专项(XDB36000000, Z.Y.T.)、国家重点研发计划(2021YFA1200302 和 2022YFA1205400, Z.Y.T.)以及国家自然科学基金项目(92356304和92056204, Z.Y.T.)等项目的资助。
论文信息:
Mechanistic Control of C-H Bond Activation and C-C Coupling in Light-Driven Methane Conversion to C2+ Products over Multifunctional Photocatalysts
Di Hu1, Yuheng Jiang1, Vitaly V. Ordomsky, Bastian Mei, Zhiyong Tang*, Andrei Y. Khodakov*
Advanced Functional Materials, 2026, e77207
论文链接: https://doi.org/10.1002/adfm.77207



